过渡金属磷钼钒杂多化合物的表征及催化性能

摘要：

采用水热合成的方法制备了4种过渡金属磷钼钒杂多化合物M11PV1Fe、M11PVlCu、M11PV1Cr和M11PV1Mn.采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外可见光漫反射光谱(DRS UV-Vis)、X射线衍射(XRD)、热分析(TG-DSC)、程序升温还原(TPR)及程序升温脱附(NH3-TPD)方法对所制备过渡金属磷钼钒杂多化合物进行了表征.结果表明,所制备的过渡金属磷钼钒杂多化合物具有Keggin结构,其中,V取代了部分Mo,进入了杂多酸一级结构,而过渡金属没有进入一级结构,仅占据在抗衡正离子的位置.过渡金属可调变磷钼钒杂多化合物的氧化还原能力,引起酸强度及酸量的改变.将4种过渡金属磷钼钒杂多化合物作为催化剂,用于H2O2为氧化剂的苯羟化合成苯酚的反应中,都表现出较好的催化性能.以M11PV1Mn为催化剂,考察了H2O2/C6H6摩尔比(n(H2O2)/n(C6H6))、反应溶剂、反应温度以及反应时间对苯羟化反应的影响,获得了优化的反应条件.在优化的反应条件下,即在n(H2O2)/n(C6H6)=1.5、乙腈为溶剂、反应时间3 h、反应温度60℃的条件下,苯酚收率大于50%,选择性高于90%.

关键词：过渡金属、Keggin结构、杂多化合物、氧化、苯、苯酚

所属期刊栏目：24

分类号：O643.32(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：长春工业大学基础研究基金和吉林省教育厅科技发展计划项目吉教科合字[20033第42号

在线出版日期：2008-12-16（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：526-532