费托催化剂η-Fe2C (011) 上CO吸附与活化行为

摘要：

低温Fe基费托催化剂的主要活性相是η-Fe2C, CO在该催化剂上的吸附与活化行为是Fe基费托合成反应的重要步骤.为了从原子尺度上研究这一过程, 本文基于密度泛函理论计算, 在η-Fe2C (011) 完美表面和缺陷表面上对CO的吸附和活化行为进行了系统的对比研究.计算结果表明, CO在完美表面上的最稳定吸附位为与表面Fe结合的Top位, 但活化前驱体位于三齿空位.CO直接解离路径因为能垒太高在η-Fe2C (011) 完美表面上很难发生, 而以HCO为中间体的H辅助CO解离路径则更有优势.当η-Fe2C (011) 表面产生C空缺时, 其生成的四齿空位成为CO的最稳定吸附位和活性位.同时, CO的直接解离能垒大幅下降, 这导致CO直接解离和以HCO为中间体的H辅助解离路径可能同时发生.

关键词：DFT计算、η-Fe2C、CO吸附、CO活化

所属期刊栏目：47

分类号：TQ536.9

资助基金：国家自然科学基金21776077;上海市自然科学基金17ZR1407300;上海高校特聘教授 东方学者 岗位计划;上海市青年科技启明星计划17QA1401200

在线出版日期：2019-05-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：15-21