氮改性对乙炔氢氯化反应催化剂吸附性能的影响

摘要：

基于密度泛函理论计算方法,对乙炔氢氯化反应中的催化剂AuCl3二聚体和碳载体分别进行了氮改性,并对其改性前、后的分子分别进行建模优化,比较其分子空间结构的变化,以及对HCl、C2H2、C2H3Cl的吸附能的影响.实验结果表明:氮改性后的AuCl3二聚体与乙二胺的络合物与改性前的AuCl3二聚体相比,Au3+离子之间的距离从3.627 A增至5.446 A;对HCl的吸附能从-3.241 kJ/mol增至22.926 kJ/mol,对C2H2、C2H3Cl的吸附能影响不大.氮改性后的碳载体与改性前相比,对HCl的吸附能从6.898 kJ/mol增至9.615 kJ/mol,对C2H2、C2H3Cl的吸附能影响较小.计算结果表明:改性后的AuCl3二聚体与乙二胺的络合物和碳载体,可降低催化剂发生团聚的可能性,延长了其使用寿命.

关键词：乙二胺、氮改性、AuCl3、乙炔氢氯化、碳载体

所属期刊栏目：31

分类号：O643.31(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家重点基础研究发展计划973计划项目2012CB720302;教育部长江学者和创新团队发展计划IRT1161

在线出版日期：2014-01-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共5页

页码：494-498