GaN-MOVPE气相自由基反应的量子化学研究

摘要：

利用量子化学的密度泛函理论(DFT),对TMG/NH3/H2体系中自由基参与的金属有机气相外延(MOVPE)反应进行计算分析,特别针对H、NH2自由基对Ga(CH3)3(简称TMG)热解路径、氢解路径以及加合路径的影响进行研究.通过计算不同反应路径的吉布斯自由能差 ΔG和能垒 ΔG?/RT,确定了自由基参与的气相反应在不同温度下不同的反应路径.研究发现:当T<683 K时,TMG与NH3反应生成加合物TMG:NH3.当T>683 K时,TMG:NH3重新分解为TMG和NH3.TMG在MOVPE温度下很难直接热解,在H自由基作用下则易热解产生Ga(CH3)2(简称DMG)、GaCH3(简称MMG)和Ga原子.当T<800 K时,TMG与NH3的氨基反应速率大于自由基参与的热解反应,故氨基反应占主导;当T>800 K时,自由基参与的TMG热解反应速率大于氨基反应,故热解反应占主导.氢解反应由于能垒很高,因此可忽略.TMG及其热解产物与NH2自由基反应很容易产生氨基物.氨基物DMGNH2可以与H自由基继续反应,最终生成表面反应前体GaNH2.

关键词：GaN、MOVPE、密度泛函理论、自由基、气相反应

所属期刊栏目：50

分类号：TN304.2(半导体技术)

资助基金：国家自然科学基金61474058

在线出版日期：2021-04-19（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：469-476