Fe掺杂BN催化CO/SO2还原N2O的反应机理研究

摘要：

通过第一性原理计算,研究在CO或SO2存在下,廉价金属Fe掺杂六方氮化硼(Fe-BN)对N2O还原反应的催化性能.从吸附构型与电子性质分析,发现N2O在Fe-BN的表面自发解离,这是衬底和N2O之间大量电荷转移所致,对N2O的吸附能也远大于CO或SO2,将有利于反应的进行.计算CO、SO2和N2O与O*的反应能垒分别为0.52 eV、1.06 eV和2.61 eV,N2O的反应能垒最高,表明此反应不会发生.Fe-BN对反应产物CO2的吸附较弱,通过反应过程释放的能量便可完成解吸,而反应产物SO3则不能,可见CO作为还原剂更有利.由此得出,Fe-BN是还原N2O的高活性催化剂.本研究为低成本、高活性的基于廉价金属掺杂六方氮化硼催化剂的开发开辟了新的途径.

关键词：BN、Fe掺杂、CO、SO2、N2O还原、第一性原理计算

所属期刊栏目：49

分类号：O643.6;O46(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：贵州省科技厅联合基金项目;贵州省教育厅教学内容与课程体系改革项目;煤基清洁能源应用与转化科技创新团队;六盘水市科技局重点实验室项目;贵州省教育厅特色重点实验室项目;贵州省煤炭洁净利用重点实验室

在线出版日期：2020-08-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：1246-1251