煤制生物气产出规律及其同位素分馏效应
为了探索生物成因煤层气机理,选取低阶煤作为煤制生物气的母质,采用携带产甲烷菌的煤层矿井水为菌源,在高纯氮气环境中向500 mL产气瓶(反应瓶)中加入40 g煤样、20 mL富集后的菌种液、380 mL培养基完成接种,之后将产气瓶置于37℃下的振动培养箱中开展为期90 d的厌氧产气模拟实验.研究结果显示,在厌氧封闭条件下,气体产出方式以乙酸发酵为主,产气效率较慢,产气过程受环境pH值的影响较大,进入产气稳定期后(＞30 d),pH值与校正后的产气量随产气时间延续总体呈现同步变化规律,产酸菌与产甲烷菌的数量、丰度和活性直接影响了产气环境的pH值和产气量.产出气组分以CH4和CO2为主,存在极少量的氢气,气体组成偏干,CH4和CO2含量随稳定产气时间的延长呈现明显的同步变化规律.90 d的产气过程中,δ13C1值均小于-55‰;δ13C(CO2)值介于-20.8‰～-10.7‰,平均为-16.38‰;δD1值介于-361‰～-332‰,平均为-348‰,可以判定产出气中CH4和CO2均为有机生物成因气;煤制生物气中CH4和CO2碳同位素组成变化的主要原因是2次重要的继承性同位素分馏效应造成的,第1次分馏作用发生在生成乙酸过程中,由于有机母质本身脂族甲基碳同位素组成偏轻,而羧基碳同位素组成偏重,这种碳同位素组成特点在生成乙酸过程中得以继承;第2次分馏作用发生在乙酸发酵生成CH4和CO2过程中,乙酸中的甲基通过加氢形成CH4,而羧基通过去氢形成CO2,造成甲基本身的轻碳同位素被分馏到CH4中,而羧基的重碳同位素被分馏到CO2中.因此总体表现出产出生物气的轻碳同位素被分馏到CH4中,而重碳同位素被分馏到CO2中,δ13C1越轻,δ13C(CO2)越重,两者呈现负相关关系;90 d的产气时间里,微生物作用时间越长,甲烷碳同位素组成越轻,具有明显的富集轻碳同位素的趋势.
生物成因气、继承性同位素分馏效应、产气规律、低阶煤、乙酸发酵
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P618.11(矿床学)
国家自然科学基金资助项目;山西省煤层气联合研究基金资助项目;山西省应用基础研究计划面上青年基金资助项目
2020-09-04（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共8页
2602-2609
