Cu-Ni掺杂多孔金属氧化物催化竹材的液化
[目的]探究超临界甲醇介质中反应因素对Cu、Ni掺杂多孔金属氧化物(PMO)催化竹材液化产物的影响,以揭示活性组分在竹材液化过程的作用.[方法]以类水滑石为前驱体,通过共沉淀方法制备Cu、Ni掺杂的PMO催化剂,采用XRD、BET、SEM对催化剂进行表征.竹材液化在超临界甲醇介质中进行,液化产物采用GC-MS分析.通过单因素分析Cu/Ni比、催化剂用量、反应温度和反应时间对产物组成和分布的影响.[结果]XRD显示,Cu、Ni掺杂的镁铝水滑石结晶状况良好,呈现水滑石特有的7个衍射峰,未出现CuO、NiO的衍射峰.Cu、Ni的掺杂浓度越高,比表面积越小.SEM分析显示,类水滑石前驱体呈典型层状结构,经过焙烧后,层状结构消失,氧化物粒子发生团聚.随着Cu/Ni比增加,酮类产物收率呈逐渐增加趋势;在Cu/Ni比为1:1时,醇类和烃类产物含量最多,而酚类和酯类含量最少.随着催化剂用量增加,酮类、醇类和烃类收率逐渐增加,特别是在用量20％时上升趋势尤为明显.反应温度高于甲醇的超临界温度时,酮类、醇类和烃类等含氧量相对较低的产物呈大幅度上升,而酯类和其他产物(主要包括醚类、酸类、呋喃类等)显著下降.[结论]CuO和NiO在复合氧化物中高度分散,掺杂的PMO具有更小的比表面积.甲醇的超临界温度是影响液化产物组成和分布的关键因素.随着竹材液化反应深入进行,不饱和官能团在甲醇裂解提供的原位供氢体系中发生加氢还原反应,生成含氧量相对较低的醇类、酮类和烃类产物.Ni的添加能够提高催化剂活性组分Cu的分散度,改善催化剂结构并提高其稳定性,从而提高催化剂对竹材液化的催化活性,同时Ni的加入和含量的增加可使混合氧化物的酸、碱性得到调变,改变PMO催化剂的催化活性,促进产物定向分布.
液化、液体燃料、金属氧化物、超临界甲醇、加氢
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TK6(生物能及其利用)
国家自然科学基金项目;浙江农林大学科研发展基金项目
2020-06-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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