Ti-BEA分子筛催化苯乙烯环氧化反应机理的理论计算

摘要：

应用密度泛函理论研究了Ti-BEA/H2O2体系中苯乙烯环氧化反应的机理,考察了5种钛氧活性中间体的结构和催化活性.结果表明:在Ti-η2(OOH)和Ti-η2(OOH)-H2O活性中心上苯乙烯的活化能垒分别为50.36和57.63 kJ·mol-1.而Ti-η1(OOH)与Ti-η2(OOH)-H2O是同分异构体,前者稳定性更低,并且在催化反应过程中转化为Ti-η2(OOH)-H2O结构,得到与之相同的过渡态.Ti-η1(OOH)-H2O 结构最为稳定,但是由于空间结构的障碍使得反应物分子无法靠近.因此 Ti-η1(OOH)和 Ti-η1(OOH)-H2O都不可能成为真正的活性中心.

关键词：Ti-BEA分子筛、苯乙烯环氧化反应、活性中心、密度泛函、反应机理

所属期刊栏目：41

分类号：O643.364(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金资助项目21343010

在线出版日期：2018-04-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：46-53