TS-1/H2O2催化活性中心结构及活性预测

摘要：

应用密度泛函理论,研究钛硅分子筛TS-1在H2O2水溶液中的钛氧活性中心结构及稳定性.计算在B3LYP/6-31G(d,p)理论水平进行.通过结构设计和优化,考察了4种活性氧结构在6个不同位点的生成能.结果表明在T10位,稳定性顺序为Ti-η1 (OOH)＞ Tiη2(OOH) H2O,而其他T位都是Ti-η2 (OOH) H2O＞ Ti-η1 (OOH).吸附一个H2O分子后,都生成更为稳定的六配位钛氧络合物Ti-η2 (OOH) H2O和Ti-η1 (OOH) H2O.Ti-η2(OOH)物种的活性氧带有更高的正电荷.在Ti-η1 (OOH)和Ti-η2(OOH)活性中心上乙烯环氧化活化能垒分别为101和37 kJ/mol.

关键词：TS-1分子筛、骨架钛落位、钛氧活性中间体、乙烯环氧化反应、密度泛函理论

所属期刊栏目：39

分类号：O643.36+4(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金项目21343010

在线出版日期：2016-07-05（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：70-76