超临界甲醇中复合金属氧化物催化木质素的解聚

摘要：

以类水滑石为前驱体制备了Cu/Ni掺杂的层状双金属氧化物(Cu/Ni-LDO)催化剂,探讨了超临界甲醇中,反应条件对Cu/Ni-LDO催化木质素解聚产物的影响.结果表明:在n(Cu):n(Ni)=1:1,反应时间8h,温度280℃,30％Cu0.5Ni0.5mg3Al-LDO为催化剂的条件下,单体得率高达67.5％,而四氢呋喃(THF)不溶残渣和残炭的得率最少.采用GC-MS对木质素解聚的液体产物进行了定性和定量分析,结果显示环状化合物的得率为64.43％,非环状结构的产物只占10.65％,Cu/Ni-LDO催化剂能够有效断裂木质素结构单元间的连接键,但对芳环结构的断裂能力有限.Cu/Ni-LDO催化剂能够有效的抑制木质素解聚产物的成炭反应,并能显著地提高单体的收率.高温可以有效促进木质素解聚过程中的氢解和加氢反应,获得了更高的单体收率.温度对超临界甲醇木质素解聚反应有显著的影响,反应温度高于240℃时,单体的收率显著增加,THF不溶残渣和炭的得率则明显减少.催化剂循环使用3次后,木质素的降解率依然保持90％以上.通过XRD、ICP及N2吸/脱附实验分析表明Mg的浸出是催化剂失活的主要原因.Cu/Ni-LDO催化剂在超临界甲醇介质中能够有效地促进木质素解聚为小分子的单体化合物.

关键词：木质素、解聚、层状双金属氧化物、超临界甲醇、加氢

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分类号：TQ35;TK6

资助基金：国家自然科学基金资助项目31530010;中央级公益性科研院所基本科研业务费专项资金CAFYBB2014ZD003;科技部中日双边合作项目2016YFE0125800

在线出版日期：2018-08-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：52-60