二维冰中水合质子的实空间成像和操控
19世纪80年代,瑞典物理化学家Svante Arrhenius和德国物理化学家Wilhelm Ostwald提出了水合质子的概念:当酸溶于水中时,酸分解出的氢离子会与水分子的孤对电子配位结合形成水合氢离子(H3O+),即水合质子.人们普遍认为体相溶液中水合质子主要有两种存在形式,即Eigen构型(H3O+(H2O)3)和Zundel构型(H5O2+),其寿命非常短暂(约百飞秒)[1,2],质子转移由这两种构型的快速转化来完成(Grotthuss mechanism)[3].水合质子广泛存在于溶液体系中,并且参与诸多重要的物理、化学、生命和能源转化过程.然而,在水/固界面处质子处于什么微观形态?其稳定性如何?质子转移是否还遵循传统规律?这些问题对于理解电化学析氢反应机理和高效获取氢能至关重要,但至今仍没有定论,关键在于缺乏原子尺度的实验表征手段.如何在实空间直接识别氢键网络中水分子和水合质子,以及区分不同构型的水合质子是一个巨大的挑战.最近,我们利用自主研发的高分辨qPlus型原子力显微镜技术(atomic force microscopy,AFM),首次得到了金属表面二维冰中Eigen和Zundel两种构型的水合质子的原子级分辨图像,并进一步揭示了水/固界面质子转移过程的新机制.该研究成果发表于Science[4].
二维冰、空间成像、实空间
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TB383;O661.1;TH742.9
2022-11-18(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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