环境水体中甲基汞光化学降解机理

摘要：

为进一步阐明甲基汞(MeHg)在环境水体中的光化学降解机理,选择海水、溪水以及可溶性有机质(dissolved organic matter,DOM)水溶液为研究对象,采用通氮通氧、清除剂添加和竞争性配体添加等方法,研究了MeHg在不同水体中的光降解情况.研究结果表明,所研究水体中MeHg光降解均存在通氮促进而通氧抑制的情况,添加羟基自由基和水合电子清除剂对MeHg光降解没有明显影响,而叠氮化钠的加入则会明显抑制MeHg的光降解,其原因不是因为叠氮化钠清除了DOM光化学反应产生的单线态氧,而是因为叠氮化钠破坏了MeHg-DOM配合物;MeHg/DOM比值对MeHg光降解具有较大影响,MeHg在DOM水溶液中的光降解速率常数随MeHg/DOM比值的升高先基本保持不变、后迅速升高、然后迅速降低;而含巯基配体半胱氨酸存在下,甲基汞能够较快光降解,但在暗反应或者有竞争性配体N-3条件下,甲基汞光降解被抑制.以上实验结果表明,MeHg-DOM配合物经由分子内电子转移而引起的直接光解可能是一般环境水体中甲基汞光降解的一个普适性机理.

关键词：甲基汞、光降解、可溶性有机质、自由基、机理

所属期刊栏目：62

分类号：X59;O64

资助基金：国家自然科学基金21120102040,21377120,21377035;国家重点基础研究发展计划2013CB430002

在线出版日期：2017-05-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：70-78