Ag掺杂V2O5/TiO2催化氧化3-甲基吡啶脱甲基反应
采用浸渍法制备了不同Ag掺杂的Ag-V/TiO2催化剂,考察其催化部分氧化3-甲基吡啶脱甲基性能.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征.结果表明,Ag的掺杂提高了催化剂中表面氧和+4价态的钒物种的含量,加快了催化剂的还原过程,提高了氧化活性,Ag主要以单质的形态存在.3-甲基吡啶氧化反应表明,Ag的掺杂使反应选择性发生变化,主产物由烟酸变成吡啶,当Ag的掺杂量为2%(Ag相对于W2 O5的摩尔分数)时,甲基的脱除率最好,摩尔产率为80.1%,选择性84.7%,烟酸几乎不产生.该脱甲基氧化反应的过程是V4+/V5+(O2-)在攻击侧链的C-H键的同时,Ag在O2的作用下形成了含有亲电子型氧(O-和O2-)的Agp+O活性物种,攻击侧链和苯环相连的C-C键,共同作用将侧链的甲基以氧化形成COx的形式脱除.
甲基芳香烃、脱甲基、催化、氧化、银、钒钛催化剂、催化与分离提纯技术
32
TQ032.4(一般性问题)
2016-04-19(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
1369-1375