甘油氢解制1,2-丙二醇Cu/ZrO2催化剂的稀土改性

摘要：

用等体积浸渍法制备了稀土改性的ZrO2负载铜催化剂,考察其在质量分数40％甘油水溶液进料时气相氢解制1,2-丙二醇反应的性能,并用比表面积及孔径分析仪(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)表征了催化剂的孔结构、形貌、晶相和还原性.典型的氢解反应条件为220℃、1MPa、氢与甘油的摩尔比值为100,液时空速为0.25 g甘油/(g催化剂·h).首先在预实验中对Al2O3、SiO2和ZrO23种载体进行对比实验,发现未改性的负载铜催化剂均不稳定.浸渍Ce改性的Cu/SiO2催化剂稳定性有较大改善,但只维持700 h左右.接着考察用共沉淀法在ZrO2载体中添加稀土元素铈(Ce)、镧(La)和钇(Y)的改性效果,发现均能显著提高催化活性和选择性,而加Y稳定的氧化锆(YSZ)载体性能最佳.最后浸渍Ce对Cu/YSZ催化剂进行改性,并对Ce的含量进行了优化,结果证明,18％ Cu ～4％ CeO2/YSZ(均为质量分数)催化剂活性和选择性最佳,1,2-丙二醇得率超过93％.该催化剂具有开放性孔结构,比表面积达到107 m2/g,前躯体中CuO晶粒最小,还原温度最低.对最优条件下制备的催化剂进行了长运转考察,稳定运行超过1 600h,1,2-丙二醇收率维持在94％以上.

关键词：甘油氢解、1、2-丙二醇、Cu/ZrO2、稀土元素改性、稳定性、催化与分离提纯技术

所属期刊栏目：32

分类号：TQ032(一般性问题)

在线出版日期：2015-07-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：533-538,577