钚氧化物中氢行为的第一性原理研究

摘要：

通过第一性原理计算和原子级热力学方法,系统研究H、H2在PuO2和 α-Pu2O3中的吸附、扩散和溶解行为.研究发现:氢的上述行为均是吸热过程,但在 α-Pu2O3与PuO2中有显著不同:在 α-Pu2O3中H可自发聚合成H2,但在PuO2中H难再聚合;在 α-Pu2O3中H、H2均能扩散,通常H会聚合成H2再扩散,在PuO2中H2解离后才能扩散,且PuO2中H沿高势能面的扩散比 α-Pu2 O3中H2扩散更容易;在氢压、温度驱动下,氢在 α-Pu2 O3中存在H2溶解到H+H2混合溶解机制的转变,平衡气压PH2远小于H在PuO2中溶解的情况.基于此,给出PuO2和 α-Pu2O3中氢行为的微观图像和PuO2的阻氢微观机制:PuO2表面限制H2解离、渗透,PuO2块体限制H的溶解,但不阻止H扩散.结合钚氧化层表面氢行为研究获得了钚氢化孕育期的微观机制,为孕育期全过程理论建模提供依据.

关键词：钚氢化、钚氧化物、氢扩散和溶解、第一性原理

所属期刊栏目：37

分类号：O552.2;O615.3(热学与物质分子运动论)

资助基金：NSAF 重点项目;挑战专题;中物院发展基金

在线出版日期：2021-01-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：595-602