还原温度对熔盐修饰Ni/MgO双功能材料CO2吸附-甲烷化一体化性能的影响机制

摘要：

CO2捕集-转化一体化是实现烟气CO2减排和洁净能源高效存储的重要策略,也是加速实现碳中和的关键负碳排放技术,而兼具高CO2吸附容量和催化活性的双功能材料构筑是关键.基于碱金属熔盐修饰Ni/MgO双功能材料CO2吸附-甲烷化的技术路径备受关注.碱金属熔盐的稳定性和Ni活性组分的还原是提升熔盐修饰Ni/MgO双功能材料CO2吸附-甲烷化性能的关键.构筑了NaNO3修饰Ni/MgO一体化双功能材料,考察了还原温度对其CO2吸附-甲烷化一体化性能的影响规律.结果表明,双功能材料中的碱金属熔盐在低温条件下(～300℃)可促进CO2和MgO溶解扩散,提升CO2吸附性能,而较高的温度(>340℃)导致CO2和MgO溶解扩散受阻,熔盐组分迁移覆盖活性位点,致使材料攒聚烧结和熔盐分解,造成其吸附性能衰减.还原温度提高有利于NiO还原,可提高CH4产量、CO2转化率和CH4选择性.10NaNO3-Ni/MgO双功能材料(NaNO3负载量为10％(质量分数))在450℃还原后,CO2吸附容量和转化率分别为6.46 mmol/g和79.37％,CH4产量和选择性分别为0.85 mmol/g和96.27％.综合考虑还原温度对CO2吸附和甲烷化性能的影响,提出了高浓度H2低温还原的补偿策略,在维持碱金属熔盐稳定和CO2吸附性能的条件下提升双功能材料的甲烷化性能.

关键词：碱金属熔盐修饰、Ni/MgO双功能材料、CO2吸附-甲烷化一体化、NiO还原、还原温度

所属期刊栏目：29

分类号：X701;TQ426(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金;国家自然科学基金

在线出版日期：2023-05-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：158-167