四氮杂戊搭烯类含能化合物分子设计及性能预估

摘要：

以耐热含能材料为目标,四氮杂戊搭烯为基本结构单元,构建含苯环或吡啶环的四氮杂戊搭烯结构,引入硝基、氨基为含能基团,设计了12种四氮杂戊搭烯类耐热含能化合物.基于密度泛函理论(DFT),采用B3LYP方法结合6-311g(d,p)基组对四氮杂戊搭烯类耐热含能化合物进行几何优化,得到其稳定的几何构型.采用蒙特-卡洛法、原子化法和Kamlet-Jacobs方程对化合物的密度、生成焓和爆轰性能进行了计算和讨论.结果表明,12种化合物密度在1.80～1.94 g·cm-3之间;生成焓介于646.5～745.3 kJ·mol-1;爆速分布范围为7480～8203 m·s-1,爆压分布范围为25.3～31.8 GPa.引发键的BDE值大小顺序为:C—N>N—N>C—NO2,C—NO2键是上述化合物中的相对最弱键,其中,1,3,7,9-四氨基-2,4,8,10-四硝基-二苯并-1,3a,6,6a-四氮杂戊搭烯(B7)同时兼具较高的引发键键离解能和较大的能带宽度,热稳定性最好.1,3a,6,6a-构型四氮杂戊搭烯的生成焓、爆速和爆压整体高于1,3a,4,6a-构型的化合物,且感度更低,归因于其高度对称的分子结构.根据理论计算结果,3,9-二氨基-2,4,8,10-四硝基-二吡啶并-1,3a,6,6a-四氮杂戊搭烯(B9)的爆轰性能最优,感度较低,热稳定性较好,其密度为1.94 g·cm-3,爆速与爆压分别为8203 m·s-1和31.8 GPa,特性落高(H50)值为90 cm.

关键词：耐热含能材料、四氮杂戊搭烯、密度泛函理论、爆轰性能

所属期刊栏目：34

分类号：TJ55;O621(爆破器材、烟火器材、火炸药)

资助基金：国家自然科学基金22175139

在线出版日期：2023-01-05（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：2857-2863