高氯酸铵热分解机理的密度泛函理论研究

摘要：

深入理解高氯酸铵的热分解机理,对于优化固体推进剂配方设计十分重要.我们采用对称破缺密度泛函方法(BS-UB3LYP/6-311+G(d,p)),对高氯酸铵的热分解机理进行了系统的梳理和深入研究.首先,高氯酸铵通过质子转移,生成HClO4和NH3,从吸附态进入气相.进而高氯酸的Cl-OH键均裂,生成羟基自由基·OH和三氧化氯自由基·ClO3,它们优先和NH3反应,生成·NH2.·NH2和HClO4反应生成·ClO4自由基,进而和NH3反应生成H2NO,再被自由基物种拔H生成NO.NO和·OH反应生成NO2,和·NH2及·OH反应生成N2O.这些产物与诸多实验观测结果一致.

关键词：高氯酸铵、热分解机理、broken-symmetry density functional theory(BS-UDFT)、开壳层单重态双自由基、固体推进剂

所属期刊栏目：81

分类号：O641;TB383;TG146.21

资助基金：国家自然科学基金No.22175197

在线出版日期：2023-06-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：328-337