面向乙烷/乙烯分离的金属有机框架膜的大规模计算筛选

摘要：

相比于传统热驱动的低温蒸馏工艺,基于金属有机框架(Metal-organic frameworks,MOFs)的膜分离是一种在技术和成本上可行的乙烷/乙烯分离替代方案.为了加速MOF膜在这一气体分离领域中的应用,本工作提出了两步筛选策略对12,020个真实MOF膜材料进行了大规模计算筛选,其中MISQIQ04表现出最高的乙烷/乙烯膜选择系数(4.16)和较高的乙烷渗透率(4.35×105 Barrer).通过结构-性能关系分析,可以发现窄孔径和低孔隙率的MOFs是选择性分离乙烷的最佳膜材料,并且乙烷的选择性吸附对乙烷/乙烯膜分离过程起着主导作用.与传统计算筛选方法相比,本工作所提出的筛选策略降低了约87.1％的计算时间成本.为了进一步缩短模拟时间,本工作还开发了机器学习分类模型以实现对高性能MOF膜的快速预筛选并探讨了该模型的可移植性.结果表明,增加数据集的多样性有助于提高所开发模型的可移植性和泛化能力.

关键词：乙烷/乙烯分离、金属有机框架膜、分子模拟、结构-性能关系、机器学习

所属期刊栏目：80

分类号：TB383;TM205.1;TP391.9

在线出版日期：2023-01-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共12页

页码：1277-1288