金属有机框架与Pt粒子复合材料催化喹啉选择性加氢性能研究

摘要：

喹啉选择性加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉在药物、农药和精细化学品等的生产中表现出巨大的应用潜力,引起了广泛关注.该反应通常要在高温、高压等苛刻条件下进行,温和条件下对其选择性加氢仍具有很大挑战.本工作以氯化锆为金属盐和2,2'-联吡啶-5,5'-二羧酸为配体制备金属有机框架材料UiO-67N,以Pt纳米粒子为活性组分,可控制备出具有三明治结构的UiO-67N@Pt@UiO-67N复合催化剂,同时可调控其壳层厚度为11,28和42 nm.利用X射线衍射分析、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、电感耦合等离子发射光谱仪、傅里叶变换红外光谱仪和氮气吸脱附测试对催化剂进行了系统表征.研究发现,相比于UiO-67而言,UiO-67N可以显著提高Pt纳米粒子催化喹啉选择性加氢的性能,且UiO-67N@Pt@UiO-67N在常温下实现了高转化率(>99％)和高选择性(>99％)催化喹啉加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉;随着壳层厚度的增加,其催化活性会显著降低,但选择性保持不变.以喹啉的衍生物作为底物,三明治结构催化剂也可展现出优异的活性和选择性加氢性能.相比于负载型催化剂,三明治结构复合催化剂具有优异的循环稳定性.X射线光电子能谱和红外光谱分析表明,UiO-67N与Pt纳米粒子间的电子转移,以及与喹啉间的强界面相互作用有助于提高催化剂的性能.

关键词：金属有机骨架、Pt纳米粒子、三明治结构、电子转移、喹啉加氢

所属期刊栏目：80

分类号：TB33;O643.36;TQ440.72

资助基金：国家重点研发计划;中国科学院战略性先导科技专项;国家自然科学基金

在线出版日期：2022-07-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：467-475