单分子层受限冰-水共存界线毛细波与固-液相变动力学

摘要：

冰-水界面动力学性质在冰形核、生长、表界面熔化中扮演核心角色,长期以来一直被广泛关注.然而,受限水体系中冰-水界面的动力学性质却鲜有报道.本工作利用平衡态分子动力学模拟方法和受限固-液两相平衡模拟技术,对两种水模型(恒定偶极矩、可极化)描述的单分子层受限冰-水两相平衡体系中的一维固-液界线开展研究.通过对一维受限冰-水界线的追踪,计算了其热涨落波动的振幅与时间自关联函数色散谱,进而计算一系列固-液界线动力学性质.冰-水界线波动在短波长区域复合了快、慢两种不同时间尺度的弛豫过程,在长波长区域则由慢弛豫过程主导.相比块体冰-水界面体系,以Rayleigh波为主的高频微观物理过程更多地参与了一维冰-水界线的动力学弛豫.我们发现冰-水界线波动弛豫特征衰减时间的波矢依赖关系符合现有固-液界面动力学理论,但一维界线弛豫的特征衰减时间比二维界面体系低了一个数量级左右.计算了两种水模型体系冰-水界线的动力学系数,并与块体冰-水界面比较,发现受限冰-水(固-液)界线动力学系数远高于块体冰-水界面体系.我们推测水分子转动自由度在受限腔中被强烈压制可能是导致受限体系超快冰.水(固-液)相变速率的主要原因.本工作将在受限水体系超快相变(储能、传感)器件的设计工作中提供一定的理论指导意义.

关键词：受限水、固-液界面、毛细波动力学、结晶动力学、分子动力学

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资助基金：项目受国家自然科学基金;中央高校基本科研业务费专项资金、华东师范大学公共创新服务平台001资助

在线出版日期：2021-04-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：108-118