一种可溶性卟啉MOF的微波辅助合成及其光催化性能

摘要：

传统水热法合成的金属有机框架(MOFs)普遍是颗粒尺寸较大的粉末材料,作为多相催化剂虽然便于回收利用,但在液相反应中会存在分散性差、传质阻力大、可接触活性位少的缺点,对催化活性有不利影响.若将MOF多相催化剂均相化,则可兼备均相和多相催化剂的优势.本工作采用了微波辅助合成法成功制备了一种可溶性的卟啉MOF,记为S-Al-PMOF.相比于传统水热法合成Bulk-Al-PMOF需要180℃反应16h,微波辅助合成法只需140℃反应30 min,更加简单高效.S-Al-PMOF经超声分散可完全溶于乙腈形成澄清的胶体溶液,并且能够一直保持澄清状态而不会聚沉,而Bulk-Al-PMOF分散在溶剂中只能形成悬浊液且很快便会沉降.与此同时,S-Al-PMOF可通过抽滤法从溶液中分离出来,再次超声分散于新的溶剂中则又可以重新形成澄清的胶体溶液,此过程可以重复多次,证明其具有多相催化剂便于分离回收的优势.作为卟啉类MOF, Al-PMOF具有优异的敏光能力,为了验证其同时具备均相和多相催化剂的优势,引入Pd作为共催化剂,测试了S-Al-PMOF在液相光催化分解水制氢反应中的催化性能,并与Bulk-Al-PMOF进行了对比结果显示,由于能完全溶于液相反应体系,S-Al-PMOF的光催化制氢活性约为Bulk-Al-PMOF活性的14倍,且S-Al-PMOF可以通过抽滤后再溶解分散的方式回收利用,在三轮循环反应的测试中,S-Al-PMOF的活性可以很好地维持.本工作成功实现了可溶性MOF催化剂的制备,为MOF多相催化剂的均相化提供了一种新的思路.

关键词：金属有机框架、多相催化剂的均相化、微波辅助合成法、光催化、分解水制氢

所属期刊栏目：78

资助基金：国家自然科学基金Nos,21725101,21673213,21521001

在线出版日期：2020-09-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：688-694