H2分子在Mg3N2表面吸附的第一性原理研究

摘要：

采用第一性原理方法,通过计算表面能确定Mg3N2(011)为最稳定的吸附表面,分别研究了H2分子在Mg3N2(011)三种终止表面的吸附性质.研究发现H2分子平行表面放置更有利于吸附,表面能最低的终止表面Model Ⅱ上吸附H2分子最稳定,主要存在三种化学吸附方式:第一种吸附方式,H2分子解离成2个H原子分别吸附在N原子上形成双NH基,这是最佳吸附方式;此时H2分子与Mg3N2表面间主要是H原子的1s轨道和N原子的2s、2p轨道发生作用,N—H之间为典型的共价键.第二种吸附方式中H2分子部分解离,两个H原子吸附在同一个N原子上形成NH2基.第三种吸附方式中H2分子解离成两个H原子,一个H原子和表面N原子作用形成NH基,另一个H原子和表面Mg原子作用形成MgH结构.三种吸附方式不存在竞争关系,形成双NH基的吸附方式反应能垒最低,最容易发生.除此之外H2还能以分子的形式吸附在晶体表面,形成物理吸附.

关键词：密度泛函理论、Mg3N2、吸附、H2

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分类号：O64;TL8

资助基金：the National Natural Science Foundation of China51562022;the State Key Laboratory of Advanced Processing and Recycling of Non-ferrous Metals,Lanzhou University of TechnologySKLAB02014004;Basic scientific Research foundation for Gansu University of China05-0342;Special Program for Applied Research on Super Computation of the NSFC-Guangdong Joint Fund the second phase.国家自然科学基金51562022;省部共建有色金属先进加工与再利用国家重点实验室开放基金SKLAB02014004;甘肃省高校基本科研业务费项目05-0342;NSFC-广东联合基金第2期超级计算科学应用研究专项资助项目

在线出版日期：2017-09-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：708-714