锗纳米管催化的氧还原反应:催化性能和机理研究

摘要：

应用密度泛函理论,在DZP基组水平上研究了(5,5)型锗纳米管催化的氧还原反应(ORR)的性能以及可能的催化机理.计算结果表明,ORR在锗纳米管上可能经历O2解离、OOH解离、H2O2解离三种可能机理.无论是对哪种机理,整个ORR均遵循四电子反应路径.评估ORR性能的重要中间产物O和OH的吸附能分别为-4.33 eV和-2.21 eV,这与它们在贵金属铂(Pt)上的吸附能非常接近.此外,在GeNT上,整个ORR过程中最后一步生成的H2O分子的吸附能仅仅为-0.05 eV,比O2分子的吸附能弱得多,意味着整个ORR催化循环在GeNT上可以顺利更替.因此,联合ORR的反应能量数据和中间产物的吸附数据,可以认为(5,5)型锗纳米管具有类Pt的催化性能.溶剂效应计算结果表明,一些反应中间产物的吸附结构,如O中间体会在很大程度上受到溶剂效应的影响.对所研究的锗纳米管来说,溶剂效应可以促进其催化的ORR进程.

关键词：锗纳米管、氧还原反应、溶剂效应、密度泛函理论

所属期刊栏目：75

分类号：O64;TQ4

资助基金：the National Natural Science Foundation of China Nos.51602270,51671004.项目受国家自然科学基金.51602270,51671004

在线出版日期：2017-04-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共4页

页码：189-192