二次有机气溶胶估算方法比较研究
为研究北京夏季二次有机气溶胶(SOA)浓度,比较多种SOA估算方法的不确定性和在我国的适用性,在CAREBEIJING 2008大型观测期间在城市点北大点和郊区点榆垡点采集大气颗粒物PM2.5样品,利用多种方法对二次有机碳(SOc)的浓度进行了估算,估算方法包括二次有机示踪物产率法、非一次源OC法、非生物质燃烧水溶性有机碳法(WSOc)和元素碳示踪有机碳/元素碳比值法.通过模拟我国典型的生物质燃烧,建立适合我国的非生物质燃烧WSOC方法,获得方法中重要参数生物质燃烧排放颗粒物中WSOC/OC的比值,我国生物质燃烧颗粒物中该比值平均为0.48±0.04.多种方法的结果均表明,SOA已经成为北京颗粒有机物的重要组成部分,所占比例可以达到50%甚至更高.利用化学质量守恒模型(CMB)和示踪物产率法对颗粒有机物来源进行闭合发现,依靠目前的示踪物技术北京大气颗粒有机物中仍然有20% ~27%的来源不清楚.通过综合比较了多种SOC估算方法,确定了各方法在我国的适用性:示踪物产率法、非一次源OC法和EC示踪OC/EC比值法可适用于我国大气中SOC的估算,但是非生物质燃烧WSOC方法仅适用于我国大气中水溶性SOC的估算.本研究还对这几种方法的不确定性做了初步的分析,为其他研究者选择估算方法提供参考和依据.示踪物产率法仅估算了几种特定VOCs前体物对SOC贡献,因此低估了总的SOC;同样地,非生物质燃烧WSOC法仪估算了水溶性的SOC,因此也低估了总的SOC;非一次源OC法高估了SOC,这主要是由于未能解析出的一次源OC造成的.而且这种高估在城市地区更为显著,主要是因为城市地区一次源相对比较复杂造成的;EC示踪OC/EC比值法的主要不确定性来自于一次源OC/EC比值的确定,由于这个比值造成的单点误差最高可高估54%或低估64%.
二次有机气溶胶、二次有机碳、估算方法、方法适用性、比较研究
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2014-08-14(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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