Au(111)面甲烷硫醇吸附的密度泛函理论研究

摘要：

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法和平板模型研究了CH3SH分子在Au(111)表面的吸附构型和电子结构.系统地计算了S原子在不同位置以不同方式吸附的系列构型,计算结果表明,CH3SH分子倾向于吸附在top位上,S-C键相对于Au表面法线的夹角为62°～78°;而S-H键断裂后CH3S_H则倾向于吸附在bri-fcc位上,S-C键相对于Au(111)表面法线的夹角为49°～57°.比较分析CH3SH分子和CH3S_H的吸附,发现CH3SH分子倾向于不解离吸附,表面温度的提升和缺陷的出现可能促使S-H键的断裂.通过比较S原子在独立的CH3SH分子和吸附状态下的局域态密度,发现S-H键断裂后S原子和表面的键合强于S-H键未断裂时S原子和表面的键合.扫描隧道显微镜(STM)图像模拟显示了CH3SH和CH3S_H在Au(111)表面吸附的3个典型的STM图像.

关键词：密度泛函理论、甲烷硫醇分子、Au(111)表面、吸附结构、电子态密度、STM图像

所属期刊栏目：69

分类号：O647.31(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：陕西省自然科学基金SJ08B14;国家自然科学基金20903075;高等学校学科创新引智计划111B08040

在线出版日期：2011-07-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：789-797