气相中2Sr+和2Ba+催化N2O与CO还原反应的理论研究

摘要：

用密度泛函理论DFT-UB3LYP方法,对2Sr+,2Ba+采用相对论校正赝势基组SDD,对C,N,O采用6-311+G(2d)基组,计算研究了气相中碱土金属离子2Sr+,2Ba+催化N2O(X1∑+)+CI(X1∑+)→N2(X1∑+g)+CO2(X1∑+g)反应的微观机理.优化了二重态势能面上各反应物、中间体和过渡态的构型特征,并用频率分析方法和内禀反应坐标方法(IRC)对过渡态进行了验证.2Sr+和2Ba+转化N2O,CO为N2,CO2的循环催化反应的计算所得结论与实验结果相同,两者的反应路径相似,两步进行的主反应都各包括两个反应通道.并通过分析NBO电荷分布对各反应复合物形成时电荷的变化作了相应讨论.

关键词：2Sr+、2Ba+、N2O和CO、反应机理、密度泛函理论(DFT)

所属期刊栏目：69

分类号：O6(化学)

在线出版日期：2011-05-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：157-162