SAPO-34分子筛中甲基萘催化甲醇制烯烃反应的第一性原理研究

摘要：

用周期性密度泛函理论方法(PBC-DFT)研究了SAPO-34分子筛中甲基萘催化甲醇制烯烃(MTO)反应的侧链烃池机理.在侧链烃池机理中,甲基化用于烷基侧链的增长,通过间接质子转移消除烷基侧链得到乙烯内烯产物.计算结果表明在不考虑旋转限制的情况下二甲基萘的MTO催化活性高于多甲基苯,催化生成丙烯的选择性比生成乙烯的高.生成乙烯的控速步骤是乙基侧链的消除,而生成内烯的控速步骤是具有环外双键中间体的甲基化.但是SAPO-34分子筛对反应中间体的旋转限制作用可能降低多甲基萘的MTO催化活性.

关键词：甲醇制烯烃、SAPO-34分子筛、甲基萘、烃池机理、密度泛函理论

所属期刊栏目：68

分类号：O6(化学)

资助基金：973国家重点基础研究发展计划2009CB623504;中国博士后科学基金20080440568

在线出版日期：2011-03-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：2312-2318