Cu-2催化CO氧化反应机理的理论研究

摘要：

用量子化学密度泛函方法详细研究了双原子铜阴离子Cu-2催化CO氧化形成CO2反应在气相中机理.在UB3LYP结合混合基组水平上,优化了所有反应物,中间体,过渡态和产物的几何构型,并进行了振动分析和波函数稳定性测试.计算结果表明最可能反应通道为CO和O2共吸附到Cu-2,然后形成四元环中间体,最后四元环中间体分解形成产物或另一分子CO进攻四元环中间体从而形成产物.第二个CO分子的协同作用比较小,能垒仅相差0.02eV.最难进行的反应通道为CO从Cu2O-2摘取氧原子形成CO2.Cu-2催化CO氧化反应活性比Au-2好.

关键词：铜团簇阴离子、CO氧化反应、反应机理、密度泛函理论

所属期刊栏目：68

分类号：O6(化学)

资助基金：四川省自然科学基金2008JY0119;四川教育厅07ZA158

在线出版日期：2010-09-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：1379-1384