钯/掺杂锰氧八面体分子筛催化一步合成碳酸二苯酯

摘要：

采用浸渍法制备出Ce~(3+),Cu~(2+),pb~(2+),Ag~+,Fe~(3+)掺杂锰氧八面体分子筛,负载钯后用于一步氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应.Pd/Cu-OMS-2催化活性最高,DPC收率为12.1%.通过X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),氮气吸附(BET)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂样品进行了表征.表征结果表明,不同金属离子掺杂后,催化剂的晶型仍保持隐钾锰矿结构.从电位滴定测试数据来看,杂质离子引入后,锰的平均氧化态增加.在催化反应过程中,Mn~(4+)/Mn~(2+)和pd~(2+)/Pd~0构成了氧化还原循环链,Mn~(3+)的存在可以补充反应过程中消耗掉的Mn~(4+).XPS分析了晶体中氧物种的存在形式,化学吸附氧/(晶格氧+化学吸附氧)的比值越高,催化活性越好.

关键词：碳酸二苯酯、氧化羰基化、锰氧化物、八面体分子筛

所属期刊栏目：67

分类号：O6(化学)

资助基金：湖北省自然科学基金2008CDA009;武汉市科技计划项目200810321149

在线出版日期：2010-03-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：2809-2814