金属Pt表面水蒸汽分子吸附的量子力学计算

摘要：

基于电子与振动近似方法和密度泛函B3LYP理论,氧和氢原子选择6-311G**基函数,Pt选择赝势基组LanL2DZ,优化得到Pt-OH2结构和微观性质,稳态结构Pt-H2O分子中,Pt与H2O不在同一平面,Pt倾向于与O原子结合.计算了100～898.15 K温度下,水蒸汽分子在Pt表面吸附反应的热力学函数值和平衡压力,拟合得到△SΘ,△HΘ,△GΘ,ln p与温度的函数关系.室温以上△GΘ＞0kJ·mol-1,水蒸汽分子在Pt表面不能稳定吸附;200 K以下,△GΘ＜0kJ·mol-1,能够稳定吸附.计算了不同温度下水蒸汽分子在Pt表面发生解离反应的△GΘ和平衡压力,室温以上△GΘ＞0 kJ·mol-1.100～898.15 K温度下,水蒸汽分子在Pt表面不容易发生解离,实际反应过程中以完整分子形式参与反应.

关键词：热力学函数、密度泛函理论、Pt、水蒸汽、吸附、解离

所属期刊栏目：65

分类号：O6(化学)

资助基金：中国工程物理研究院基金20040209;20060535

在线出版日期：2007-04-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：100-106