高硫化氢合成气制甲硫醇新型钼基催化剂研究

摘要：

研究了一系列负载型钼基催化剂催化含高硫化氢合成气制甲硫醇的性能,用XPS和ESR对其进行表征.活性测试显示,钾促进的钼基催化剂催化的反应产物中甲硫醇成为主导产物.几种钼基催化剂合成甲硫醇的活性大小顺序:K2MoO4/CoO/SiO2＞K2MoO4/SiO2＞MoO3/K2CO3/SiO2＞K2MoS4/SiO2＞MoS2/K2CO3/SiO2. ESR表征显示,反应后的催化剂可以检测到"oxo-Mo(V) "和"thio-Mo(V)"物种. XPS表征显示反应后催化剂中的Mo包含着Mo4+, Mo5+和Mo6+, S包含着S2-, (S-S)2-和S6+三种价态.添加CoO后,"oxo-Mo(V)"含量减少,而"thio-Mo(V)"含量增加,(S-S)2-物种的生成得到抑制,S2-物种的量增多.(Mo4++Mo5+)/Mo6+峰强度比为0.75以及S2-/(S-S)2-接近1有利于甲硫醇的生成.本文提出甲硫醇的合成与"Mo-S-K"相关联的反应机理.

关键词：甲硫醇、高硫化氢合成气、钼基催化剂

所属期刊栏目：62

分类号：O6(化学)

资助基金：国家自然科学基金20173043

在线出版日期：2005-01-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：2297-2302