非均相多钼氧簇/活性炭催化碘离子氧化性能研究

摘要：

采用浸渍法制备了多钼氧簇/活性碳(PMoO/AC)非均相催化剂.通过傅里叶红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射(XRD)、比表面积孑孔径测试仪(BET)、扫描电子显微镜(SEM)等方法对其进行表征.研究了其在过氧化氢氧化低浓度碘离子反应中的催化及重复使用性能;利用分子力学和量子化学方法对PMoO与AC之间的吸附进行模拟计算,研究其吸附机理.结果 表明:在多钼氧簇的质量分数为40％、pH为1.8、过氧化氢的用量为3.6 mmol/L,催化剂的用量为1.0g,反应温度为25℃条件下,反应速率为2.7×10-5 mol· L-1·s-1,较之未添加催化剂体系,反应速率提高了2.7×103倍,且具有较好的重复使用性;PMoO可以以物理吸附的方式吸附在活性炭表面,但其表面不同修饰基团对PMoO的吸附能甚至催化性能造成不同影响:OH和NH2修饰活性炭有利于增加PMoO的物理吸附稳定性,COOH修饰活性炭降低了其物理吸附能;改性基团均可以与PMoO键合发生化学吸附,提高体系稳定性,同时改变了PMoO的电子性质,使其最高占据轨道能级(HOMO)降低,使与反应物过氧化氢之间能隙减小,有利于催化反应的进行,其中,COOH修饰造成能级降低幅度最大.

关键词：多钼氧簇、活性炭、碘离子、非均相催化

所属期刊栏目：61

分类号：TQ032.4(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金;贵州师范大学研究生创新基金;贵州省科技厅计划;贵州省教育厅青年科技人才成长;中低品位磷矿及其共伴生资源高效利用国家重点实验室开放课题

在线出版日期：2020-11-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：673-682