吸电子基取代五唑化合物的热稳定性理论研究

摘要：

五唑化合物是当前含能材料领域的一个研究热点,但现有五唑化合物的稳定性普遍偏低.为研发性能更优的新型五唑化合物,基于对已有结构的分析,设计了五唑的系列非芳环吸电子基取代衍生物(N5(CH2)x-1R,R=—NO2,—CF3,—CN,—CHO,—COOH,x=1,2,3,4),采用密度泛函理论方法,计算了与N5环直接相连的侧链化学键的解离能EBD和N5环的分解能垒Ea,并与部分供电子基取代物的结果进行比较,分析讨论了取代基与相关的键长、键级、键临界点电子密度、N5环的电荷和氧平衡对EBD和Ea的影响规律.结果表明,所有分子的Ea均远小于EBD,表明N5环的稳定性是决定五唑分子稳定性的关键因素.对于R与N5直接相连的分子(x=1,即N5R),R为吸电子基时的Ea小于R为供电子基或H时的Ea.随N5环破裂键键长减小、键级增大及临界点电子密度的增大,Ea总体呈增大趋势.N5环是强吸电子基,直接连接强吸电子或强供电子基会使N5环上的负电荷过少或过多,因而都不利于N5环稳定.

关键词：五唑;吸电子基;稳定性;热分解;密度泛函理论

所属期刊栏目：30

分类号：TJ55;O64(爆破器材、烟火器材、火炸药)

资助基金：国家自然科学基金;国家自然科学基金

在线出版日期：2022-01-14（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：12-19