双组分甲苯、氯苯的微波辅助催化氧化及机理

摘要：

通过微波辅助氧化典型挥发性有机化合物甲苯与氯苯的实验,探讨了TiO2-5A分子筛复合载体负载铜、锰、铈催化剂活性组分的存在形式及其与催化氧化活性的关联,研究采用SEM、EDS、BET、XRD、XPS以及FTIR等方法对催化剂进行了表征.研究表明,双组分中甲苯的完全转化温度(T95)比单组分的要高出31℃,而单组分氯苯在双组分氯苯的T90温度下可被完全转化,催化剂上目标物的竞争吸附降低了其催化氧化效果.XRD和XPS分析表明,催化剂中的活性物质以多价态氧化物CuO/Cu2O、MnO2/MnO以及Cu15Mn15O4和CuMn2O4尖晶石形式均匀分散于载体表面,Cu2+/Cu+、Mn4+/M n2的相互转化促进了电子转移增强了甲苯氯苯被氧化的性能,以及有更高催化活性的CuMn2O4尖晶石的形成有利于催化剂活性的提高.CeO2/Ce2O3相互转化加强了催化剂表面储氧、输氧的能力并加快了氧化反应速率.FTIR与粉红色尾气吸收液检测结果推测:甲苯首先氧化成苯甲醛、苯甲酸类物质,而氯苯氧化成苯酚,210℃下可最终氧化成二氧化碳和水.

关键词：甲苯、氯苯、微波、催化氧化、竞争吸附、氧化机理

所属期刊栏目：8

分类号：X701(一般性问题)

资助基金：西安市产业技术创新计划-技术转移促进工程项目CX12176-④

在线出版日期：2014-12-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：4871-4879