负载纳米零价铁的铁碳材料制备及其降解抗生素性能研究

摘要：

近年来,基于纳米零价铁(nano zero-valent iron,nZVI)的非均相Fenton氧化技术成为了抗生素废水研究领域的热点,但是nZVI易迁移和易团聚的缺点限制了其进一步应用.为了解决该问题,本文选择含氮有机物乙二胺四乙酸(EDTA)和三聚氰胺(MA)作为配体,含有机碳的醋酸亚铁作为铁源,采用机械球磨法-高温裂解相结合的方法制备了负载nZVI的铁碳材料,并以磺胺噻唑(sulfathiazole,STZ)为目标污染物,探讨了Fe@EDTA(醋酸亚铁@乙二胺四乙酸)和Fe@MA(醋酸亚铁@三聚氰胺)2种铁碳复合材料激发过氧化氢(H2O2)的非均相Fenton催化体系(Fe@C-H2O2体系)的影响因素及其作用机制.结果表明:①Fe@EDTA材料中纳米铁粒子的直径约为4 nm,在碳层中均匀分布,这种结构使得其具有较强的催化能力,而Fe@MA材料中的nZVI则聚集成直径约为400 nm的大颗粒,被100 nm碳层包覆.②Fe@EDTA材料的最佳铁碳比(醋酸亚铁与有机配体的质量比)为2:1,Fe@MA材料的最佳铁碳比为3:1,2种铁碳复合材料的最佳试验条件均为初始pH=3、H2O2投加量25 mmol/L、铁碳复合材料投加量0.2 g/L、STZ初始浓度20 mg/L.在最优条件下,2种铁碳复合材料的Fe@C-H2O2体系均可在30 min内完全降解STZ.③STZ的降解以及羟基自由基(?OH)的产生均符合伪一级动力学模型.④连续运行300 min后,Fe@EDTA-H2O2体系对STZ的降解率仍高达82％,而Fe@MA-H2O2体系对STZ的降解率约为48％.⑤基于?OH猝灭试验,推测铁碳复合材料与H2O2的非均相Fenton催化体系的机理是nZVI诱导的非均相Fenton氧化,其中?OH和超氧自由基(?O2?)在氧化降解有机污染物过程中起到关键作用.研究显示,nZVI颗粒粒径更小的Fe@EDTA材料具有更加优异的催化性能以及更好的重复利用性和稳定性,能够高效降解水中的STZ.

关键词：非均相Fenton、纳米零价铁(nZVI)、磺胺噻唑(STZ)

所属期刊栏目：35

分类号：X703.1(一般性问题)

资助基金：广东省科学院专项资金项目No.2020GDASYL-20200101002

在线出版日期：2022-12-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共16页

页码：2732-2747