Co负载量对Co/TiZrO4催化CO2氧化乙烷脱氢制乙烯反应性能的影响

摘要：

Co基催化剂在低碳烷烃直接脱氢及氧化脱氢制烯烃方面表现出良好的应用潜力.为了探究Co物种的价态对CO2氧化乙烷脱氢制乙烯的影响,以共沉淀法制备的TiZrO4固溶体为载体,采用浸渍法制备了一系列X％Co/TiZrO4(X=0.5、1、3、5和7.5)催化剂.结果表明,0.5％Co/TiZrO4和1％Co/TiZrO4催化剂的催化活性较差,但保持了相当高的C2H4选择性(＞90％)和碳平衡(～100％);3％Co/TiZrO4催化剂在反应过程中表现出良好的C2H6和CO2活化能力,在650℃、质量空速WHSV=9000 mL·g-1·h-1的反应条件下获得了约25％的乙烯收率;而5％Co/TiZrO4和7.5％Co/TiZrO4催化剂则在600℃及以上温度反应时乙烯选择性明显下降并伴随严重的积碳.SEM、XRD、Raman、UV-vis、XPS、H2-TPR和in-situ Raman等研究表明,Co2+-TiZrO4存在金属-载体强相互作用,在反应中具有良好的C2H4选择性,适量的Co0有助于CO2和C2H6的活化,但大量聚集的Co0会促进干重整和积碳反应,使催化剂严重积碳导致失活.

关键词：CO2、乙烷氧化脱氢、乙烯、Co基催化剂、金属-载体相互作用

所属期刊栏目：43

分类号：X511(大气污染及其防治)

资助基金：广东省自然科学基金项目No.2019A1515011849

在线出版日期：2023-03-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共14页

页码：433-446