铜锰镧铈复合催化剂的制备及其降解对二甲苯的机制

摘要：

采用溶胶凝胶法制备了镧掺杂的铜锰镧铈催化剂,研究了其对对二甲苯的催化性能.通过BET、SEM、H2-TPR、XRD和XPS等对不同元素比例的催化剂进行表征,探讨了催化剂结构和性能的关系;同时,研究了不同影响因素(初始浓度、空速、O2含量和混合物)对其催化氧化性能的影响;最后,利用FT-IR、XRD和GC-MS对降解产物进行分析,探究了其催化降解对二甲苯的机理.结果 表明,La掺杂增加了催化剂的比表面积和孔体积,以及表面氧含量,抑制了晶体形成,增强了催化活性.Cu-Mn-La-Ce(1∶2∶1∶1)催化剂性能最好,在初始浓度为600 mg· m-3,空速为15000 h-1,20％O2的条件下,其T90为230 ℃.对二甲苯的降解率随着初始浓度、空速的增加而降低,随着O2含量的增加而增加.气流中混入苯提高了对二甲苯的降解率.对二甲苯催化反应后催化剂表面的O-H、C=O、C-H和金属—氧键都相应减少,降解中间产物主要为对甲基苯甲醛和对甲基苯甲酸.降解反应涉及MVK机理,对二甲苯先氧化成对甲基苯甲醛,再氧化成对甲基苯甲酸,最终生成CO2、H2O.

关键词：溶胶-凝胶法;对二甲苯;Cu-Mn-La-Ce催化剂;MVK机理

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分类号：X701;O643.36(一般性问题)

资助基金：浙江省自然科学基金项目No.LY20E080003

在线出版日期：2021-09-09（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：3089-3099