三维有序介孔铈钴铜催化剂的制备及其降解邻二甲苯的机制

摘要：

以PMMA为模板,通过聚乙二醇(PEG400)和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法制备三维有序介孔铈钴铜(3DOM 3C)催化剂,应用BET、SEM、XRD和XPS等对不同煅烧温度的3DOM 3C催化剂进行表征分析,研究了催化剂活性及其影响因素,并利用FT-IR和GC-MS对降解产物进行分析,推测出催化降解邻二甲苯的机理.结果表明,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化剂表面具有三维介孔结构,且分散均匀,表面的晶体氧化物最少,存在大量的Cu2+、Ce3+和表面氧,催化剂表面存在更多的固溶体、表面活性位点和氧空位,有利于提高催化活性.在邻二甲苯初始浓度600 ppm、空速16000 h-1、50％ O2条件下,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化效果最佳,在260℃时,3DOM 3C催化剂对邻二甲苯的转化率达98％,T90为250℃.3DOM 3C对邻二甲苯的转化率随着初始浓度、空速和相对湿度的升高而呈下降趋势,随着O2含量的增加而增加.气流中混入150 ppm的乙酸乙酯能够提高邻二甲苯的转化率,提高其低温催化性能.邻二甲苯催化反应后催化剂表面的O—H、C=O、C—H和金属-氧键都相应的减少,降解中间产物主要有邻甲基苯甲醛和邻甲基苯甲酸.邻二甲苯降解反应涉及Mars Van Krevelen机理(MVK),先被氧化成邻甲基苯甲醛,再进一步氧化成邻甲基苯甲酸,最终生成CO2和H2O.

关键词：PMMA模板、溶胶-凝胶法、邻二甲苯、3DOM 3C催化剂、MVK机理

所属期刊栏目：39

分类号：X511(大气污染及其防治)

资助基金：浙江省自然科学基金项目LY16E080001

在线出版日期：2019-07-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：1959-1969