Co(Ⅱ)活化过一硫酸盐降解氨基三亚甲基膦酸的性能及反应机制

摘要：

Co(Ⅱ)活化过一硫酸盐(PMS)能有效降解有机膦酸,但氨基有机膦酸的降解机制并不明确.以氨基三亚甲基膦酸(NTMP)为例,采用电子顺磁共振波谱(EPR)、自由基捕获实验和化学探针实验等探究其在Co(Ⅱ)/PMS体系下的降解机制,并分析了 NTMP可能的降解路径和影响其降解的因素.结果表明,Co(Ⅱ)/PMS体系20 min内NTMP已经被完全降解,反应60 min后,78.3％NTMP被氧化生成正磷酸盐(PO43-).1O2、HO·和SO4-·对Co(Ⅱ)/PMS体系氧化NTMP的贡献较小,Co(Ⅱ)-PMS络合物是NTMP降解的主要活性氧化物种.NTMP与Co(Ⅱ)-PMS络合物反应,使其C-N键和C-P键断裂生成多种含膦酸基团的中间产物,并最终被氧化为PO43-.随着PMS投加量和Co(Ⅱ)投加量的增加,NTMP氧化过程中PO43-的产生率显著增加.此外,HCO3-和天然有机物(NOM)的存在显著抑制了Co(Ⅱ)/PMS体系PO43-的产生.研究进一步完善了有机膦酸在Co(Ⅱ)/PMS体系下的氧化机制,为废水中有机膦酸的去除提供参考.

关键词：Co(Ⅱ)、过一硫酸盐(PMS)、氨基三亚甲基膦酸(NTMP)、正磷酸盐(PO43-)、非自由基机制

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分类号：X703.1(一般性问题)

资助基金：安徽省高校科学研究项目;国家自然科学基金;安徽省自然科学基金;污染控制与资源化研究国家重点实验室开放课题项目;安徽理工大学高层次引进人才科研启动基金项目

在线出版日期：2023-07-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：3990-3996