铁铜催化剂非均相Fenton降解苯酚及机制研究

摘要：

通过浸渍法制备了负载于活性炭(AC)上的金属催化剂Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC,并通过X射线衍射(XRD)、物理吸附仪及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了表征.研究了非均相Fenton反应催化H2O2降解苯酚废水的工艺参数,并通过中间产物分析和电子自旋共振谱(ESR)探讨了过程反应机制.实验表明,Cu/AC催化剂中铜主要以CuO形式存在,Fe/AC中铁以多价态形式存在,以无定形形态分散于活性炭中.Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC催化过氧化氢降解苯酚60 min内降解率分别达到96.7％、77.5％和99％；Cu/AC和Fe-Cu/AC催化剂中活性组分铜和铁有一定溶出,而Fe/AC中活性组分铁溶出很少,苯酚降解主要是以非均相催化为主,同时在三轮循环实验后的苯酚降解率仍然高达93％以上,显示了良好的催化稳定性.在优化条件pH =3、T=303 K及初始H2O2为4.38 mmol·L-1下,Fe/AC催化过氧化氢对苯酚和TOC去除率分别达到97％和53％,没有催化剂时苯酚几乎不降解.ESR结果表明Fe/AC催化过氧化氢产生了羟基自由基,证明苯酚降解是以羟基自由基氧化为主；通过高效液相色谱(HPLC)检测苯酚降解中间产物主要有邻苯二酚、对苯二酚和对苯醌,推测苯酚降解途径主要为邻位和对位的羟基取代反应.

关键词：活性炭、酚类废水、非均相Fenton、高级氧化、催化剂

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分类号：X703.1(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金项目20607023,21177130

在线出版日期：2013-08-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：2658-2664