SAPO-34分子筛硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响

摘要：

为了研究硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响，控制合成中的原料配比制备了一系列不同硅铝比的 SAPO-34分子筛。对合成的 SAPO-34分子筛上的总酸量、酸强度和酸中心的分布进行了表征，发现成对的酸性位点随硅铝比的增大而增加。在固定床反应器中，系统地研究了SAPO-34分子筛的硅铝比对MTO反应性能的影响。由于成对的酸性中心是氢转移、低聚和成环的主要活性中心，能够增加副产物丙烷选择性及焦炭的生成速率，降低SAPO-34催化剂的烯烃选择性和催化剂的寿命。反应失活分析表明，在350℃、常压、空速为10 h?1的条件下，催化剂可用一级反应失活方程描述，失活与硅铝比的3次方呈正比。采用原位热重质谱分析结合溶炭色谱质谱联用分析，发现硅铝比较高的SAPO-34分子筛笼内萘及其同系物乃至蒽、菲等稠环芳烃产物的生成速度较快，堵塞产物扩散的通道，导致催化剂的快速失活。

关键词：甲醇制烯烃、分子筛、催化、活性、成对酸中心、失活

分类号：TQ028.8(一般性问题)

资助基金：国家自然科学基金项目。2020619

在线出版日期：2015-08-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：2982-2989