苯与合成气在ZnAlCrOxx&HZSM-5双功能催化剂上一步法制甲苯/二甲苯

摘要：

与传统的甲醇和苯烷基化反应相比,合成气和苯一步法制甲苯/二甲苯具有苯转化率高,催化剂稳定性好,经济性高等优点.本研究将系列Zn基的金属氧化物与H-ZSM-5分子筛组成双功能催化剂,实现了合成气与苯高效转化为甲苯/二甲苯,并筛选出最优的双功能催化剂为ZnAlCrOx&H-ZSM-5.原位红外实验发现,单独的合成气在催化剂上的转化较弱,但加入苯之后,苯与甲氧基等中间体的烷基化反应可以有效拉动合成气的转化.这表明,双功能催化剂中金属组分和分子筛组分间的协同作用拉动了该反应的高效进行.通过Zn、Mg、Ga等元素改性H-ZSM-5分子筛,使得分子筛B酸酸量与L酸酸量的比值降低,发现比值的降低有助于苯的转化.其中Zn改性后B酸与L酸的比值降低最为显著,苯转化率增加的也最多.调变反应温度、原料空速、合成气氢碳比可以控制苯的烷基化程度,调节苯烷基化各产物的选择性.ZnAlCrOx&H-ZSM-5双功能催化剂在压力3MPa、温度400℃的反应条件下,兼具高的苯转化率(90.6％)和甲苯/二甲苯选择性(74.3％),同时CO有效利用率为33.7％.

关键词：苯、合成气、烷基化、双功能催化剂、固定床

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分类号：O643.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：陕西省重点研发计划;陕西省技术创新引导专项;国家自然科学基金;甘肃省高等学校产业支撑引导项目;国家重点实验室开放基金;国家重点实验室开放基金

在线出版日期：2022-11-23（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共13页

页码：247-259