贵金属原子掺杂的CeO2（111）表面模型催化剂的理论研究

摘要：

通过DFT(密度泛函理论)的方法，详细的计算了不同贵金属原子，金( Au)、钯( Pd)、铂( Pt)与铑( Rh)在CeO2(111)表面掺杂模型催化剂的几何结构与电子性质情况。计算表明：掺杂贵金属原子将会使CeO2(111)几何构型发生不同程度的改变，将贵金属金、钯、铂与铑掺杂到二氧化铈中，形成模型催化剂。该类催化剂的氧空位形成能为0.32、0.41、1.04和1.42 eV比体相CeO2(111)表面的氧空位形成能大幅减小，有利于促进了氧空位的形成，掺杂体系的催化活性得到大幅提高。对态密度计算结果进行分析，在二氧化铈体相中掺杂贵金属原子，在费米能级处出现所掺杂的贵金属的电子锋，这充分说明，贵金属掺杂与CeO2(111)的相互作用明显大于贵金属吸附与CeO2(111)的相互作用。依照Au、 Pd、 Pt和Rh的次序，在CeO2(111)面掺杂金属原子失去电子的数目在明显的增多，在CeO2(111)面出现氧空位时，掺杂金属原子的电荷比相应化学计量模型电荷低。

关键词：密度泛函理论、二氧化铈、贵金属、电子态密度、掺杂

所属期刊栏目：44

分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

在线出版日期：2016-07-19（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共4页

页码：28-30,64