CuS2的高压拉曼光谱和X射线衍射

摘要：

利用金刚石压腔在高温高压条件下合成了黄铁矿结构CuS2,结合显微拉曼光谱和同步辐射X射线衍射实验,发现黄铁矿结构CuS2在低于30 GPa的压力范围内保持稳定,无结构相变发生.高压拉曼光谱研究结果显示,CuS2的所有拉曼模频率随压力升高呈连续单调线性增加.对X射线衍射实验获得的CuS2体积随压力变化关系进行Birch-Murnaghan状态方程拟合,得到零压晶胞体积V0=193.8(5)?3,体积模量K0=99(2)GPa,K0”=4(固定).运用第一性原理理论计算,得到CuS2的拉曼模频率和晶胞体积随压力变化关系均与实验观测结果保持一致.与其他黄铁矿结构过渡金属二硫化物MS2(M=Mn,Fe,Co,Ni)对比,发现MS6配位八面体大小(M—S键长)主导晶胞的体积大小和晶体的压缩性,并推测CuS2中Cu离子可能以+2价形式存在.研究结果弥补了黄铁矿结构CuS2高压拉曼光谱和X射线衍射研究的缺失,证实其在高温高压下的结构稳定性,对全面认识CuS2的物理化学性质及黄铁矿结构物质的统一规律具有重要价值,对于探索Cu在地球深部的价态和赋存形式也具有指示意义.

关键词：黄铁矿结构、CuS2、拉曼光谱、X射线衍射、高压

所属期刊栏目：34

分类号：O521.2;P311.9(高压与高温物理学)

资助基金：国家自然科学基金;中国科学院战略性先导科技专项 B类 XDB18010403

在线出版日期：2020-07-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：28-37