氮杂碳包铁负载钯催化苯甲醇无溶剂氧化

摘要：

以氮杂碳包铁(Fe@NC)为载体、聚乙烯吡咯烷酮为稳定剂,通过液相还原H2PdCl4和后续焙烧法制备新型的磁可分离Pd/Fe@NC催化剂,并进行AAS、TEM、XRD和XPS表征,将制备的催化剂用于苯甲醇无溶剂需氧氧化反应,考察焙烧温度、反应温度、催化剂用量和碱性助剂对其催化性能的影响,研究催化剂的循环使用性能.结果表明,Pd负载质量分数为4.86%,Pd有效负载比例为97.2%;Pd颗粒在载体上分散均匀,平均粒径为5 nm;催化剂活性物种组成包括Pd0和含量较低的络合Pd(Ⅱ)及PdO.在无溶剂、无碱性助剂、O2分压101.325 kPa(O2流量为20 mL·min-1)和低催化剂用量[n(Pd)∶n(苯甲醇)=1∶2 000]条件下,Pd/Fe@NC可高效催化苯甲醇的氧化反应,100 ℃反应24 h,苯甲醇转化率达86%,苯甲醛选择性为87%,反应过程中无任何有毒物质产生与排放.催化剂循环使用7次后,催化活性略有提高,催化过程中络合的Pd(Ⅱ)向Pd0的转化是其活性提高的主要原因.

关键词：催化化学、钯纳米颗粒、氮杂碳包铁、绿色催化、苯甲醇需氧氧化、磁分离

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分类号：O643.36;TQ243.4(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：湖北省自然科学基金2013CFB291

在线出版日期：2017-06-23（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：45-51