杭锦2#土的光谱特征及非均相Fenton反应机理

摘要：

杭锦2#土是内蒙古鄂尔多斯杭锦旗地区发现的层状含铁天然矿物,利用X射线衍射、吡啶吸附红外光谱及X射线光电子能谱技术对样品的性质进行了表征.X射线光电子能谱表明杭锦2#土骨架结构中Si和Al原子结合能与标准硅氧四面体和铝氧八面体中Si和Al结合能相比明显增加,表面存在Lewis酸位和Br?nsted酸位,且杭锦2#土中铁物种以Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅱ)形式存在于骨架结构中;非均相Fenton反应中杭锦2#土的Fe(Ⅱ)可与H2 O2反应生成自由基(·O H)与Fe(Ⅲ),但反应速率慢且难以循环.酸活化后杭锦2#土中Si和Al的结合能进一步增加,铁物种部分转变为非结构铁并以Fe3+与Fe2+转移到样品表面;X射线光电子能谱、吡啶红外和氨气程序升温表征表明酸活化杭锦2#土表面Lewis酸位和Br?nsted酸位增多;非均相Fenton反应中,酸活化杭锦2#土表面Fe3+与Fe2+可与H2 O2循环反应,不断生成·OH并对甲基橙进行降解,且活化杭锦2#土表面Br?nsted酸能够提供质子将H2 O2包围,抑制其分解生成HO2-并提供更多的·OH,Lewis酸能增加杭锦2#土表面吸附氧(Oad)含量,而Fe2+可被Oad氧化为Fe3+,促进Fe2+/Fe3+之间的循环,同时在氧化过程中电子转移到Oad形成O2·-,O2·-能够与Br?nsted酸提供的质子反应形成·OH,·OH与O2·-均为氧化性自由基,能够提升活化杭锦2#土非均相Fenton反应活性.此外,X射线衍射表明酸活化使杭锦2#土中CO2-3转化为对Fenton反应负面影响更小的SO2-4进而提升其非均相Fenton反应活性.

关键词：杭锦2#土;光谱特征;酸性位;非均相Fenton反应

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分类号：O643.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金项目;内蒙古自治区自然科学基金项目;内蒙古工业大学科学研究项目;内蒙古工业大学博士启动基金项目

在线出版日期：2021-11-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：3512-3517