基于磺胺掺杂氮硫的碳点制备及对Hg2+的光化学识别

摘要：

为提高碳点对汞离子光化学识别的选择性及检测方法的可行性,以柠檬酸和磺胺为原材料采用热解法制备一种新型氮、硫共掺杂碳点(NS-CDs).用红外光谱仪、紫外-可见光吸收光谱仪、透射电镜、元素分析仪和荧光光谱仪等对其结构和光学性能进行表征.结果 表明:该量子点水溶性和分散性高,平均粒径4.78 nm左右,具有类石墨结构;其在3 446和3 261 cm-1处存在N—C和O—H键振动吸收峰;2 966和2 923 cm-1处为C-H键振动吸收带;1 630和1 570 cm-1处吸收峰归属于苯环骨架C=C双键振动;1 388cm-1处为—CH3剪式振动峰;1 268,1 192,1 146及1 071 cm-1处的振动吸收峰表明存在为C—N,C—S,C—O,C—O—C及—SO-3键,912 cm-1处为环氧基的特征吸收峰,739 cm-1处吸收带归属于N—H键变形振动,可见,该碳点不仅含有苯环骨架结构,还有N和S等元素参与的成键结构存在.其在21.4°处出现一个明显且宽的(002)晶面衍射特征峰,晶格间距为0.41nm,稍大于石墨晶格间距(0.34 nm).NS-CDs的C,N,S和O元素含量分别为68.72％,7.37％,6.24％及17.67％,与红外分析结果吻合.NS-CDs在309nm处有一个由C=C键的π→π*电子跃迁产生的较强吸收峰,且在可见光区域内有一个很长的拖尾;同时在335nm处出现了一个由C=O键的n→π*电子跃迁而产生的吸收肩峰.当激发波长小于390nm时,NS-CDs原液荧光发射峰值随激发波长增大而逐渐增大,且在390nm时,荧光强度最强;大于390nm时,随激发波长增大而逐渐减弱.同时发现随激发波长增加,发射峰逐渐红移.当NS-CDs溶液逐渐稀释时,其最佳激发峰也由390 nm蓝移至360nm;当pH值＜11.0时,NS-CDs的荧光强度变化很小,在pH值为7.0时荧光峰最强;在pH＞12.0时,荧光强度急剧下降,故选用PBS缓冲溶液(pH 7)进行金属离子检测实验.在16种金属离子中只有Hg2+对NS-CDs荧光强度具有极其显著的影响,使碳点荧光完全猝灭,基于NS-CDs对Hg2+具有高选择性及Hg2+对NS-CDs强荧光猝灭作用,建立了其对Hg2+的荧光化学识别方法.该识别方法的线性方程为y=5.559 02x-13.860 39,其线性范围为1×10-3～1×10-9 mol·L-1,R2为0.9947,检出限为7.11×10-3 nmol· L-1,相对标准偏差小于2.5％,对实际样品检测精度和回收率高,可用于实际水样中Hg2+的检测,在生物和环境分析领域具有良好的应用前景.

关键词：磺胺、氮硫共掺杂、碳点、汞离子、光化学识别

所属期刊栏目：39

分类号：O657.3(分析化学)

资助基金：国家自然科学基金项目;福建省科技厅高校产学合作项目;福建省自然科学基金项目;莆田学院校基金项目;莆田市科技计划项目;大学生创新创业训练计划项目

在线出版日期：2020-05-11（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：3388-3394