SiNWs:Tb3+的光学稳定性及Si纳米线对其发光特性的影响

摘要：

荧光纳米材料不但具备纳米材料的优势,同时还具有优异的光学性质,被广泛应用于荧光标记、离子识别、荧光免疫分析、光学成像和医学诊断等方面.因此,荧光纳米材料的制备、结构分析和荧光特性等方面的研究备受人们的关注.为了获得发光强度大、荧光量子效率高和制备过程可控的Si基荧光纳米材料,实验进一步研究了Si纳米线对样品发光特性的影响和样品的光学稳定性.首先,基于固-液-固生长机制,在反应温度为1 100℃、N2气流量为1500sccm、生长时间为15～60min等工艺条件下,分别以"抛光"和"金字塔"织构表面的单晶Si(100)为衬底,生长出不同长度和分布的Si纳米线;以Au或Au-Al合金膜层作为金属催化剂,生长出密度分别约为108 和1010 cm-2的Si纳米线;然后,利用L4514自动控温管式加热炉,基于高温固相法,在温度为1 100℃、掺杂时间为60min和N2气流量为1 000sccm等工艺条件下,以高纯Tb4O7(99.99％)粉末为稀土掺杂剂对不同Si纳米线衬底进行稀土掺杂,制备一系列的荧光纳米材料SiNWs:Tb3+ 样品;室温下利用Hitachi F-4600型荧光分光光度计,固定激发光波长为243nm、激发光狭缝为2.5nm、发射光狭缝为2.5nm、扫描波长范围为450～650nm、光电倍增管(photomultiplier lube,PMT)电压为600V等参数下,测量了不同样品的光致发光特性;最后,实验测试了该荧光纳米材料的光学稳定性,如时间(0～30d)、温度(300～500K)、酸碱(pH 1和11)、抗光漂白(0～120min)等稳定性以及水溶性和分散性.结果显示,在衬底为"金字塔"织构表面上、生长时间为30min、以Au为金属催化剂等条件下制备的Si纳米线为Tb3+ 掺杂衬底时,SiNWs:Tb3+ 的绿光发射强度较大,其发光强峰值位于554nm,属于能级5 D4→7 F5的跃迁,另外在波长为494,593和628nm出现了三条发光谱带,它们分别属于能级5 D4→7 F6,5 D4→7 F4和5 D4→7 F3的跃迁.另外,样品展示出了优异的时间、温度、酸碱和抗光漂白等光学稳定性,同时还具有良好的水溶性和分散性.如温度升高到500K时,光发射强度仅降低了约8.9％左右;抗光漂白能力较强,用波长为365nm、功率为450W 的紫外光源照射120min,样品的绿光发射强度无衰减;酸、碱稳定性好,在pH 1的强酸(HCl)溶液中120min未见衰减,在pH 11的强碱(NaOH)溶液中15min内衰减较小,随后发光强度出现了缓慢下降的趋势;当60min后,样品的发光强度变得极其微弱.分析认为,在SiNWs:Tb3+ 表面有一层SiO2包覆层,而NaOH溶液容易和SiO2发生化学反应,随着时间延长SiO2层被破坏,故样品发光强度降低;样品溶于水中放置30d未见沉淀物,发光亮度均匀且分散性较好.在研究了制备温度、气体流量和掺杂时间等工艺条件之后,深入研究了Si纳米线自身变化对Tb3+ 绿光发射的影响.该材料展示出了良好的光学稳定性、水溶性和分散性,使其作为荧光标记物具有一定的应用价值.

关键词：Si纳米线、Tb3+绿光发射、光学稳定性、荧光纳米材料

所属期刊栏目：39

分类号：O462.3(真空电子学（电子物理学）)

资助基金：国家自然科学基金青年科学基金项目61205180;河北省重点研发计划自筹项目17211307

在线出版日期：2019-06-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共4页

页码：682-685