激光诱导纳秒时间分辨荧光猝灭法原位研究菲及烷基菲与腐植酸相互作用

摘要：

利用激光诱导纳秒时间分辨荧光(laser-induced nanosecond time-resolved fluorescence,LITRF)猝灭法原位研究腐植酸(humic acid,HA)分别与母环多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)菲(phe-nanthrene,Phe)及烷基 PAHs 9-乙基菲(9-Ethylphenanthrene,9-EP)和惹稀(retene,Ret)相互作用,考察HA对母环及烷基PAHs结合特性差异与机制,对了解 PAHs 环境行为及生物有效性有重要意义。结果表明,通过改变延迟时间(50 ns)可有效消除 HA荧光干扰,实现游离 Phe,9-EP 及 Ret 浓度直接测定。利用Freundlich非线性等温吸附模型描述 Phe,9-EP 和 Ret 与 HA 结合特性,LITRF猝灭法与传统荧光法获得的模型拟合参数及单点结合系数结果一致。其中,参数n小于1,表明Phe,9-EP 及 Ret与 HA均以非线性形式结合,且9-EP和 Ret非线性程度高于 Phe；相同给定平衡浓度下,HA 与9-EP 和 Ret 单点结合系数KOC大于Phe,而9-EP和 Ret结合能力相近,且PAHs与 HA结合系数均随给定浓度增加而降低。疏水性、取代基及与 HA疏水空腔适应能力决定特定PAHs与 HA结合特性。通过荧光寿命分析,HA存在下 Phe,9-EP和 Ret寿命分别为36.90,35.34和35.13 ns,与未加入 HA 时的36.36,35.34和35.84 ns 无明显差异,表明Phe,9-EP和Ret与 HA间的荧光猝灭以静态过程为主。LITRF猝灭法可快速有效原位研究PAHs与 HA相互作用,有助于实现PAHs生态风险原位评估。

关键词：激光诱导纳秒时间分辨荧光、荧光猝灭法、腐植酸、菲、烷基菲

所属期刊栏目：36

分类号：X522(水体污染及其防治)

资助基金：国家自然科学基金项目21177102,21075102;国家海洋局海洋溢油鉴别与损害评估技术重点实验室开放基金项目201405

在线出版日期：2016-12-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共5页

页码：3332-3336